近期，先进环境装备与污染防治技术全国重点实验室在碳基催化剂催化臭氧降解微污染物方面取得了新进展。研究发现硼和氮双杂原子共掺杂可以促进碳基催化剂表面电子离域，形成区域极性点位，强化臭氧分解为活性羟基自由基（HO•）。相关研究成果以“Modulating Electron Distribution by Codoping N and B on Carbon Surface to Enhance Catalytic Ozonation Performance for Efficient Decontamination”为题，发表于Environmental Science & Technology。
碳基催化剂因其低成本优势在催化臭氧氧化领域得到了广泛的研究。然而，由于表面活性位点有限，碳基催化剂在催化臭氧氧化过程中存在催化效率低的问题。本研究将富电子氮与缺电子硼共掺杂于碳基催化剂的结构中，以提升催化剂的效能。同时将催化剂包覆于氧化铝小球表面，以提高催化剂的回收利用率。相比较于未改性的碳基催化剂，硼和氮共掺杂的碳催化剂对目标有机物阿特拉津的降解速率提升显著。机理研究表明，掺杂氮可以通过增强表面电负性来提升sp2碳晶格活性，而掺杂硼则可引入未成对电子及活性−O−B−O−官能团。两种杂原子共掺杂可以显著提升碳基催化剂表面极性，重塑电子分布并降低HO•的生成能垒，从而加速微污染物降解。此外，研究发现硼和氮共掺杂的碳基催化剂在实际污水处理中具有一定的应用潜力。本研究为设计双杂原子掺杂的碳催化剂提供了基于机理方面的新思路，为催化臭氧高级氧化技术在微污染物处理领域开辟了新途径。
图 硼和氮共掺杂重塑碳基催化剂表面活性点位并加速臭氧分解为HO•
该研究得到了国家自然科学基金项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c09196
附件下载：